Apport des techniques de caractérisation pour les catalyseurs hétérogènes en limitation diffusionnelle interne - IFPEN - IFP Energies nouvelles Accéder directement au contenu
Hdr Année : 2015

Contribution of characterization techniques for heterogeneous catalysts in internal diffusion limited regime

Apport des techniques de caractérisation pour les catalyseurs hétérogènes en limitation diffusionnelle interne

Résumé

For catalysts in internal diffusion limited regime, Thiele modulus is expressed as function of kinetic constant, effective diffusion coefficient and size of the pellet. In order to better understand the internal diffusion limitation or to improve the design of industrial catalysts, I have proposed a strategy to develop some characterization techniques or models. Once these models and techniques have been developed, their application raises new questions, asking for their improvement (representativeness, cost, easiness). A virtuous circle is then initiated. In this manuscript, I present the analytic developments done on selective hydrogenation, hydro-processing and hydro-cracking catalysts. The reactivity has been explored through X-Ray Diffraction, Transmission Electron Microscopy and Electron Tomography, as well as the mass transport (batch diffusion-adsorption experiments, Pulsed Field Gradient Nuclear Magnetic Resonance), and pellet's size (Electron Probe Micro Analysis, optical microscopy, Scanning Electron Microscopy). The tools developed during this work led to a better knowledge of these catalytic systems and have produced generic tools that may be employed in other fields.
Une approche génie chimique du transfert de matière dans un grain de catalyseur hétérogène fait apparaitre un critère, le module de Thiele, permettant d’établir si un catalyseur est en limitation de transfert de masse interne. Ce critère fait intervenir la constante cinétique de la réaction, le coefficient de diffusion effectif du réactif dans le grain et la taille du grain. Dans le but de mieux comprendre les limitations de transfert de masse interne ou d’améliorer la fabrication industrielle de ces systèmes, j’ai proposé une stratégie visant à développer des techniques de caractérisation ou des modèles. Une fois ces techniques développées lors de l’encadrement de thèse, de stage ou dans le cadre d’étude collaborative interne, leur application soulève de nouvelles questions ou demande leur amélioration (représentativité, coût, facilité de mise en oeuvre, ...). Un cercle vertueux est ainsi initié. Je présente dans ce mémoire les développements analytiques réalisés sur les catalyseurs d’hydrogénation sélective des composés insaturés, d’hydrotraitement des résidus ou d’hydrocraquage des coupes lourdes. J’ai abordé les aspects réactivité (diffraction des rayons X, microscopie électronique en transmission, tomographie analytique), transport de masse (mesure et modélisation des cinétiques de diffusion-adsorption de molécules lourdes, mesure de coefficients de diffusion effectif par résonance magnétique nucléaire) et taille de grain (microsonde de Castaing, microscopie optique, microscopie électronique à balayage). Les outils développés dans ce travail ont permis une meilleure compréhension de systèmes catalytiques et produit des outils génériques pouvant être utilisés dans d’autres domaines d’étude.
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  • HAL Id : tel-01893161 , version 1

Citer

Loic Sorbier. Apport des techniques de caractérisation pour les catalyseurs hétérogènes en limitation diffusionnelle interne. Catalyse. Université Lyon 1 Claude Bernard, 2015. ⟨tel-01893161⟩

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